Năm 1698, Thống suất Nguyễn Hữu Cảnh vâng lệnh chúa Nguyễn vào kinh lược phương Nam, đặt xứ Đồng Nai thành huyện Phước Long (thuộc dinh Trấn Biên) gồm bốn tổng: Phước Chánh, Bình An, Long Thành và Phước An.

Năm 1808, dinh Trấn Biên được đổi thành trấn Biên Hòa, huyện Phước Long nâng thành phủ Phước Long thì các tổng trên nâng thành huyện. Như vậy huyện Long Thành chính thức có năm 1808.

Năm 1837, tỉnh Biên Hòa đặt thêm phủ Phước Tuy, huyện Long Thành thuộc phủ Phước Tuy.

Năm 1865, ba tỉnh miền Đông Nam kì được chia làm 13 sở tham biện (inspections), tỉnh Biên Hòa có 5 sở tham biện: Biên Hòa, Bà Rịa, Thủ Dầu Một, Long Thành, Bảo Chánh.

Năm 1866, tỉnh Biên Hòa được chia làm 6 địa hạt (arrondissements): Biên Hòa, Bà Rịa, Long Thành, Thủ Đức, Bình An, Bảo Chánh.

Năm 1867, tỉnh Biên Hòa có 5 sở tham biện: Biên Hòa, Bà Rịa, Long Thành, Bình An, Nghĩa An (Như vậy Long Thành được coi như đơn vị lớn hơn cấp huyện, gần ngang cấp tỉnh ít nhất trong ba năm). Sau đó huyện Long Thành đổi thành quận, thuộc tỉnh Biên Hòa, gồm 3 tổng: Long Vĩnh Thượng, Thành Tuy Thượng, Thành Tuy Hạ.

Ngày 9 tháng 9 năm 1960, tách một phần đất quận Long Thành để lập quận Nhơn Trạch:

• Quận Long Thành gồm 8 xã: Tam Phước, Tam An, An Lợi, Phước Lộc, Thái Thiện, Long Phước, Long An, Lộc An; quận lỵ đặt tại xã Phước Lộc.
• Quận Nhơn Trạch gồm 12 xã: Phước Hội, Phước Thọ, Phước Long, Phước Lai, Phước Mĩ, Phước Thiền, Phú Thạnh, Đại Phước, Phú Hữu, Phước Khánh, Vinh Thạnh, Long Tân; quận lỵ đặt tại xã Phú Thạnh.

Về phía chính quyền cách mạng, năm 1951, cắt huyện Long Thành về tỉnh Bà Rịa - Chợ Lớn, sau năm 1954 lại đưa về tỉnh Biên Hòa như cũ.

Từ tháng 10 năm 1967 đến tháng 4 năm 1971 lập ra phân khu 4, huyện Long Thành chuyển sang thuộc phân khu 4.

Đến tháng 5 năm 1971, huyện Long Thành chuyển thuộc phân khu Bà Rịa - Long Khánh cho đến tháng 10 năm 1972. Sau đó lại về tỉnh Biên Hòa như cũ.

Cuối năm 1973, Chính phủ Việt Nam Cộng hòa bắt đầu cho chuyển một số cơ sở của Trường Bộ binh Thủ Đức đến căn cứ huấn luyện mới ở Long Thành. Long Thành biến thành một căn cứ quân sự lớn trong lúc chiến tranh Việt Nam ngày càng ác liệt. Công việc di chuyển Trường đến năm 1974 thì hoàn tất[5] nhưng được hơn một năm thì Việt Nam Cộng hòa sụp đổ và trường bị giải thể.

Năm 1975, huyện Long Thành có 21 xã với diện tích là 911 km², dân số 170.000 người.

Từ năm 1976 đến nay

Tháng 1 năm 1976, hai huyện Long Thành và Nhơn Trạch sáp nhập lại thành một huyện lấy tên là huyện Long Thành. Huyện Long Thành mới có thị trấn Long Thành và 30 xã: An Hòa, An Lợi, Bàu Cạn, Bình Sơn, Cẩm Đường, Đại Phước, Lộc An, Long An, Long Hưng, Long Phước, Long Tân, Phú Hội, Phú Hữu, Phú Thạnh, Phước An, Phước Khánh, Phước Kiểng, Phước Lai, Phước Long, Phước Nguyên, Phước Tân, Phước Thái, Phước Thiền, Phước Thọ, Siph, Suối Trầu, Tam An, Tam Phước, Tân Hiệp, Vĩnh Thanh, số dân trên 200.000 người.

Ngày 1 tháng 3 năm 1980, đổi tên xã Siph thành xã Long Đức.[6]

Ngày 17 tháng 1 năm 1984, Hội đồng Bộ trưởng ban hành Quyết định 12-HĐBT[7]. Theo đó:

• Sáp nhập hai xã An Lợi và Phước Nguyên thành xã An Phước
• Sáp nhập hai xã Phước Lai và Phước Kiểng thành xã Hiệp Phước
• Sáp nhập hai xã Phước Long và Phước Thọ thành xã Long Thọ.

Ngày 12 tháng 2 năm 1987, sáp nhập hai xã An Hòa và Long Hưng thành xã Hòa Hưng.[8]

Cuối năm 1993, huyện Long Thành có thị trấn Long Thành và 26 xã: An Nguyên, Bàu Cạn, Bình Sơn, Cẩm Đường, Đại Phước, Hiệp Phước, Hòa Hưng, Lộc An, Long An, Long Đức, Long Phước, Long Tân, Long Thọ, Phú Hội, Phú Hữu, Phú Thạnh, Phước An, Phước Khánh, Phước Tân, Phước Thái, Phước Thiền, Suối Trầu, Tam An, Tam Phước, Tân Hiệp, Vĩnh Thanh.

Ngày 23 tháng 6 năm 1994, Chính phủ ban hành Nghị định số 51/1994/NĐ-CP[9]. Theo đó, chia huyện Long Thành thành 2 huyện Long Thành và Nhơn Trạch.

Sau khi chia tách, huyện Long Thành còn lại thị trấn Long Thành và 15 xã: An Phước, Bàu Cạn, Bình Sơn, Cẩm Đường, Hòa Hưng, Lộc An, Long An, Long Đức, Long Phước, Phước Tân, Phước Thái, Suối Trầu, Tam An, Tam Phước, Tân Hiệp.

Ngày 29 tháng 8 năm 1994, chia xã Bình Sơn thành 2 xã: Bình An và Bình Sơn; chia xã Phước Thái thành 2 xã: Phước Bình và Phước Thái; chia lại xã Hòa Hưng thành 2 xã cũ: An Hòa và Long Hưng.

Ngày 5 tháng 2 năm 2010, Chính phủ ban hành Nghị quyết số 05/NQ-CP[10]. Theo đó, chuyển 4 xã: An Hòa, Long Hưng, Phước Tân, Tam Phước thuộc huyện Long Thành về thành phố Biên Hòa quản lý.

Huyện còn lại thị trấn Long Thành và 14 xã: An Phước, Bàu Cạn, Bình An, Bình Sơn, Cẩm Đường, Lộc An, Long An, Long Đức, Long Phước, Phước Bình, Phước Thái, Suối Trầu, Tam An, Tân Hiệp.

Ngày 25 tháng 4 năm 2019, Ủy ban Thường vụ Quốc hội ban hành Nghị quyết số 673/NQ-UBTVQH14[11]. Theo đó:

• Điều chỉnh một phần diện tích và dân số của 5 xã: Bàu Cạn, Cẩm Đường, Long An, Long Phước, Suối Trầu về xã Bình Sơn
• Điều chỉnh một phần diện tích và dân số của xã Bình Sơn về xã Cẩm Đường
• Điều chỉnh phần diện tích và dân số còn lại của xã Suối Trầu về xã Bàu Cạn
• Giải thể xã Suối Trầu.

Huyện Long Thành có 1 thị trấn và 13 xã như hiện nay.

Ngày 11 tháng 5 năm 2019, Bộ Xây dựng ban hành quyết định công nhận thị trấn Long Thành là đô thị loại IV.[12][13]